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Nature Commun:加点KB如何促进宽电位窗口CO2电还原制乙烯?kb体育

更新时间:2022-11-21 10:18:01     浏览:

  以产品为导向的、节能的电化学CO2还原(CO2RR)依赖于基于机理理解为指导的催化剂的合理设计。MOF一直被认为是一种独特的CO2RR催化剂,提供了一个可调节的平台来系统地改变金属位点配位,调节亥姆霍兹层中的CO2和电解质反离子,并控制中间结合。然而,MOF在电解过程中的稳定性一直是一个严重问题。

  要点1.结果表明,在Cu3(HITP)2中添加KB用于CO2RR能显著促进C2H4的生成,在较宽的电位范围内稳定在60%~70%之间,且试验时间得到延长,而对于单独的MOF,其在反应过程中会产生更多的混合还原产物。

  要点2.Operando XAS结合非原位时移XRD和TEM分析结果显示,在KB的存在下,微小的Cu微晶迅速从MOF中还原并稳定下来。相反,在没有KB存在的Cu3(HITP)2上,Cu纳米颗粒逐渐变小并聚集成更大的尺寸,这可以归因于较差的表面电荷离域,类似于金属离子电池SEI处的枝晶生长过程。

  要点3.研究人员通过CS-TEM详细分析晶格结构,利用密度泛函理论(DFT)建立了由多面体和晶界组成的结构模型,成功地解释了)2衍生的Cu纳米晶上促进的C-C耦合作用。

  这项研究为通过调节电极上的电荷传输来调节和稳定Cu的晶态来引导CO2RR途径提供了新的见解,并有可能推广到其他金属-有机配合物中。

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